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北理工在鉍(Bi)單原子催化劑制備及電催化CO2還原性能研究方面取得重要突破


  近日,北京理工大學材料學院張加濤課題組將無機納米界面合成化學推進到單原子精度,與清華大學李亞棟院士、王定勝副教授團隊合作,在Bi單原子催化劑精準制備及電催化CO2還原性能研究方面取得突破性進展,以“Bismuth Single Atoms Resulting from Transformation of Metal-Organic Frameworks and Their Use as Electrocatalysts for CO2 Reduction”為題,于10月5日在材料、化學領域的頂級期刊《Journal of the American Chemical Society》上在線發表, 2019, 10.1021/jacs.9b08259 (https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b08259)。

圖1 Bi單原子催化劑的合成及電化學還原CO2性能

  通過電化學方法將CO2還原轉化為有價值的化學品或者燃料是新能源領域的研究熱點和難點。目前存在兩個主要問題: 1) 過電勢高; 2) 析氫反應(HER)的競爭導致產物選擇性(法拉第效率, FE)低。因此設計具有優異選擇性且高效的電催化劑,在低過電位下實現高FE和快速轉化為清潔能源具有重要意義。單原子催化劑近些年來以其獨特的電子結構和最大化的原子利用效率吸引了廣泛關注。有鑒于此,張加濤研究團隊與清華大學李亞棟院士團隊合作,原創性熱解Bi金屬有機框架結構(Bi-MOF),利用原位電鏡觀測了Bi-MOF轉化為Bi納米顆粒、并在雙氰胺分解的氨氣輔助下原子化為Bi單原子的過程;利用球差校正電鏡、EXAFS等單原子精度的表征手段,證明了Bi以單原子位點形式存在。研究發現該材料作為電催化劑,在低過電位(0.39 V)下,展示出高的CO法拉第效率(97%)和高活性(TOF, 5535 h-1);結合理論計算,發現單原子Bi-N4位點可有效活化CO2并利于形成CO產物的關鍵中間體COOH*。

  上述研究進展得到了國家自然科學基金 (NOs. 51631001, 51872030, 21890383, 51702016, 21671117, 21871159, 51501010)及北理工學術啟動基金等的資助。北理工材料學院博士研究生張二歡作為共同第一作者(排名第一),北理工張加濤教授、戎宏盼副研究員和清華大學李亞棟院士、王定勝副教授為共同通訊作者,北理工為第一通訊單位。

圖2 張加濤教授近2年獲得的英國皇家化學會會士稱號及國際獲獎

  張加濤研究團隊在“面向新能源、生物應用的光電功能納米材料研究方面,近些年在半導體納米晶的摻雜、單原子精度異質界面精準合成研究方面取得系列進展,發表了包括Angew. Chem. 2015, 2019; Nature Nanotech. 2018;Adv. Mater. 2014,2015,2016;Adv. Energy Mater. 2019;Adv. Funct. Mater. 2019;Nano Energy 2019等頂級期刊論文。近5年培養北理工優秀博士、碩士論文8名,一級學會優博1名。團隊的研究成果得到了國際同行的廣泛認可,張加濤教授2018年獲得英國皇家化學會會士(FRSC)稱號,獲得中國材料聯盟青年科學家獎(2018)、IUPAC(國際純粹與應用化學聯合會)杰出獎(2019)等。

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